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基于新型PAN@Ru@PEI@Nafion纳米纤维毡的超灵敏自增强电化学发光传感器
2020/1/17 14:29:02 易丝帮

DOI: 10.1039/c9tb02287b

在本工作中,首次通过简单地电纺聚丙烯腈(PAN)、Ru(bpy)32+、聚(乙烯亚胺)(PEI)和全氟磺酸的混合物,制备了一种新型的自增强电致发光(ECL)复合材料,并将其定义为PAN@Ru@PEI@Nafion纳米纤维毡(PAN@Ru@PEI@Nafionnfm)。本文采用Ru(bpy)32+作为ECL试剂,由于其主链中含有丰富的叔胺基团,选择PEI作为共反应物。为了进一步提高Ru(bpy)32+–PEI体系的ECL效率,研究者采用一步静电纺丝技术将Ru(bpy)32+和PEI同时加载到PAN纳米纤维中。结果,它们之间的电子传输距离急剧缩短。同时,借助于带正电的Ru(bpy)32+或PEI与带负电的全氟磺酸之间的静电相互作用,有效地避免了Ru(bpy)32+和PEI从PAN纳米纤维毡上脱落。如预期的那样,发光纳米纤维表现出优异的ECL性能,包括高效率和良好的稳定性。在此基础上,研究者制备了一种具有良好分析性能的自增强ECL传感器。以α-萘酚为分析探针,该传感器的线性范围为1.0×10-12-1.0×10-7 M,最低检出限为1.0×10-12 M。当其用于检测甲萘威水解产生的α-萘酚时,结果与高效液相色谱-二极管阵列检测器(HPLC-DAD)方法获得的结果完全一致,这表明ECL传感器在实际样品分析中的潜在应用 。

 

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图1.(A)PANnfm、(B)PAN@Runfm、(C)PAN@Ru@PEInfm和(D)PAN@Ru@PEI@Nafionnfm的SEM图像和(E)PAN@Ru@PEI@Nafionnfm的STEM-HAADF。


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图2.(a)PAN、(b)Ru(bpy)32+、(c)PEI、(d)Nafion和(e)自增强ECL纳米纤维毡的FT-IR表征。


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图3.(A)(a)PANnfm、(b)PAN@Runfm、(c)PAN@Ru@PEInfm、(d)PAN@Ru@PEI@Nafionnfm和(e)Ru(bpy)32+溶液的UV-Vis光谱和(B)FL光谱。插图(B):在365 nm紫外线照射下静电纺丝前驱体溶液(左)和PAN@Ru@PEI@Nafionnfm(右)的照片。


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图4.(A)(a)PANnfm/ITO、(b)PAN@Runfm/ITO、(c)PAN@Ru@PEInfm/ITO、(d)PAN@Ru@PEI@Nafionnfm/ITO和(e)PAN@Ru@PEI@Nafion/ITO在0.1 mol L-1 pH7.5的PBS中的ECL电位曲线。(B)PAN@Ru@PEI@Nafionnfm/ITO在0.1 mol L-1 pH7.5的PBS中的ECL发射光谱和Ru(bpy)32+溶液的FL光谱。


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图5.(A)酚类化合物在自增强ECL传感器上的猝灭效率和几种离子对α-萘酚检测的干扰(n=3)。(B)ECL强度降低(∆I=I0-I)至对数α-萘酚浓度(n=3)的校准曲线。插图:不同α-萘酚浓度下传感器的ECL-时间曲线及所研制的传感器的稳定性。


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